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J. Korean Soc. Hazard Mitig. > Volume 22(6); 2022 > Article
구형 미세플라스틱 입자의 침강속도에 관한 실험적 연구

Abstract

Research on the effects of microplastics on water environments is being widely conducted because the discharge of microplastics into the ocean and freshwater systems is rapidly increasing. For the numerical simulation of the transport and diffusion of microplastics introduced into water systems and evaluation of the ecological impacts, the settling velocities of microplastics must be investigated first. The settling behavior of microplastics has been commonly assumed to be similar to that of sediment particles, but this has not been sufficiently verified for various types of microplastic. In this study, a laboratory experiment was performed to measure the settling velocities of spherical microplastic particles in freshwater using a particle tracking technique, and a new calibration coefficient of the settling velocity was proposed based on the experimental data. The experimental results showed a clear linear relationship between the settling velocity and dimensionless particle diameter in the laminar flow region, as suggested by Stokes’ law. However, the settling velocities in the transition region had a nonlinear relationship, which was also clearly demonstrated in the relationship between the drag coefficient and the particle Reynolds number. The evaluation of the existing equations for settling velocity showed that previous empirical equations based on experiments on sediment particles produced relative errors of 20% or more. However, the proposed calibration coefficient provided a more accurate prediction of the settling velocities of microplastic particles than the existing empirical equations based on sediment studies.

요지

최근 해양 및 담수 수계로 유입되는 플라스틱의 양이 급격하게 증가함에 따라서 미세플라스틱(micro-plastics)이 수생태계에 미치는 영향에 대한 연구가 활발하게 수행되고 있다. 수계 내에 유입된 미세플라스틱 입자의 이송 및 확산 거동에 대한 수치 모의와 생태학적 영향 평가를 위해서는 침강속도(settling velocity)특성 규명이 우선적으로 필요하다. 일반적으로 미세플라스틱 입자의 침강거동을 유사 입자(sediment particle)와 유사한 거동을 보인다고 가정하고 있으나, 밀도와 형상 특성이 상이한 미세플라스틱 입자를 대상으로 충분한 실험 및 검증이 수행되지 못했다. 따라서 본 연구에서는 다양한 입경과 밀도를 갖는 구형 미세플라스틱 입자에 대해 입자추적기법을 적용하여 침강 실험을 수행하고, 새로운 침강속도 식의 보정 계수를 제안하였다. 실험결과 층류 영역에서는 Stokes의 관계식과 같은 침강속도와 무차원 입자 직경간에 명확한 선형 관계를 갖는 것으로 나타났으나, 천이 영역에서는 비선형관계로 변화하는 것으로 밝혀졌다. 이러한 천이 영역에서의 비선형성은 항력계수와 입자 레이놀즈수의 관계에서도 명확하게 드러났다. 측정결과를 바탕으로 선행연구에서 제안된 침강속도 경험식의 적용성을 분석한 결과, 유사 입자 기반 경험식들의 경우 20% 이상의 상대 오차를 나타냈다. 본 연구에서 회귀분석을 통해 새롭게 도출된 침강속도 식의 보정 계수를 적용할 경우 기존 유사 입자 연구에서 제안된 경험식들보다 더 높은 예측 정확도를 갖는 것으로 나타났다.

1. 서 론

1950년대 이후 플라스틱의 산업적인 이용을 시작으로, 플라스틱의 내구성, 가벼움, 유연성 등의 실용적 특성으로 인해 전세계적으로 플라스틱의 사용량이 크게 증가하였다. 이로 인하여 육지, 해양, 담수수계, 대기 등의 환경으로 플라스틱이 꾸준하게 유입되었으며, 특히 해양에서 발견되는 인공적인 잔해물(debris)들의 60~80%가 플라스틱으로 추정되고 있다(Thompson et al., 2004; Browne et al., 2011). 이러한 잔해물들과 플라스틱에 흡수되는 유기오염물질들을 통해서 해양 포유류, 조류, 파충류를 포함하는 광범위한 해양 생물이 섭취를 통한 영향을 받는 것으로 나타났다(Teuten et al., 2007; Rios et al., 2010). 이와 같은 미세 플라스틱이 수생태계에 미치는 심각한 영향으로 인하여 2010년대 이후 수계 내부에 존재하는 미세플라스틱(Mircro plastic)에 대한 관심과 연구가 크게 증가하였다.
미세플라스틱은 미국해양대기청에서 5 mm 이하의 크기를 갖는 플라스틱 입자로 정의하고 있다(Arthur et al., 2009). 미세플라스틱은 유입 형태에 따라 직접적으로 유입되는 1차 미세플라스틱(primary MPs)과 크기가 큰 플라스틱의 풍화 및 침식 작용으로 인해 발생하는 2차 미세플라스틱(secondary MPs)으로 나누어 진다. 직접적으로 유입되는 1차 미세플라스틱의 경우 비드(bead) 또는 구형(sphere) 형태의 규칙적인 형상을 주로 띠고 있으나, 2차 미세플라스틱의 경우에는 다양한 형상의 모습으로 나타난다. 이에 따라서 수생태계에서 발견되는 미세플라스틱의 형상은 구형, 비드형, 섬유형(fiber) 등의 다양한 형상을 갖는 조각형태(fragment)로 나타났다(Hidalgo-Ruz et al., 2012; Noik and Tuah, 2015). 최근 연구에 따르면, 자연 하천에서의 미세플라스틱 샘플링 결과 가장 높은 비율로 관측된 플라스틱의 종류는 PE (Polyethylene), PP (Polypropylene), PS (Polystyrene) 또는 EPS (Expanded Polystyrene)가 주요 플라스틱 물질로 나타났으며 이는 전체 플라스틱 샘플링 결과의 약 70% 이상의 비율을 차지하는 것으로 나타났다(Sadri and Thompson, 2014; Faure et al., 2015; Klein et al., 2015).
미세플라스틱에 관한 연구들은 대부분 해양분야에서 활발하게 수행되어 왔지만 최근에는 하천, 호소와 같은 담수 수계에서의 연구로 점점 확대되고 있다(Eerkes-Medrano et al., 2015). 그러나 아직까지 담수 수계 내 미세플라스틱 입자의 물리적 및 동적(dynamic)인 특성에 관한 연구들은 거의 수행되고 있지 않다. 미세플라스틱 입자들 중 수표면에서 부유하는 입자들보다 더 무거운 입자의 경우, 수체 내부에서 음의 부력(negatively buoyancy)을 갖고 침강하는데 이러한 침강속도(settling velocity)는 수계 내에 존재하는 미세플라스틱 입자 거동에 대한 수치 모의, 미세플라스틱의 생태학적 추정, 미세플라스틱 입자의 일반적인 혼합 거동에 대한 이론적인 설명 등에 사용되는 매우 중요한 매개변수이다(Ballent et al., 2013; Critchell and Lambrechts, 2016). 그럼에도 불구하고 담수 수계에서의 미세플라스틱의 침강속도에 관한 연구는 거의 수행된 바 없다(Waldschlager and Schuttrumpf, 2019). 일반적으로 미세플라스틱입자의 침강거동도 유사입자(sediment)와 유사한 거동을 나타낸다고 가정하고 있으나 아직까지 이러한 가정에 대한 검증이 충분하게 수행되지 못했다.
따라서 본 연구에서는 구형 미세플라스틱 입자의 침강속도를 규명하고자 정지수체에서 침강실험을 수행하였다. 매우 작은 크기의 미세플라스틱 입자의 정확한 침강속도 측정을 위하여 입자영상추적기법을 적용하여 침강속도를 측정하였다. 실험 결과를 바탕으로 침강속도 경험식의 새로운 보정 계수를 제안하고 기존에 제안된 경험식들과 비교하여 적용성을 검토하였다.

2. 입자의 침강 속도에 관한 이론적 연구

일반적으로 미세플라스틱 입자의 침강 거동은 유사 입자와 유사한 특성을 가진다고 가정하고 있다. 유사 입자와 관련된 연구에서는 유사 입자의 침전, 침강, 이송 분석에 대한 주요 인자 중에 하나로서 침강속도에 관한 다양한 연구들이 수행되어 왔으며(Dietrich, 1982; Cheng, 1997; Zhiyao et al., 2008) 이러한 연구들에서 입자의 최종침강속도 ws는 입자의 가속도가 없는 등속운동에서의 최종속도로 정의된다. 따라서 정지수체에서 가라앉는 작은 크기의 입자들은 연직방향으로 다른 힘이 작용하지 않는다는 가정하에 입자에 작용하는 항력과 중력이 평형상태를 이룰 때의 하강하는 속도를 최종침강속도로 다음과 같이 정의한다(Fig. 1(a)).
(1)
π8CDρd2ws2=π6(ρsρ)gd3
Fig. 1
Fall Velocity of Spherical Particle: (a) Sketch of Settling of Particle; (b) Classification of Flows Around Particle according to Particle Reynolds Number
kosham-2022-22-6-351gf1.jpg
여기서 CD는 항력계수, d는 입자의 직경, ρρs는 각각 유체와 입자의 밀도, g는 중력가속도이다. Eq. (1)을 침강속도 ws에 관해 정리하면 다음 식을 얻을 수 있다.
(2)
ws=(43gCDρsρρd)1/2
Eq. (2)의 침강속도 식에서 적절한 항력계수 CD를 정의하는 것은 매우 중요하다. 이러한 항력계수는 입자 주위에서 유체의 흐름 특성에 따라서 마찰항력과 형상항력에 의해 결정되며, 이에 따라 입자 레이놀즈수와 밀접하게 연관되어 있다. 입자 레이놀즈수는 다음과 같이 정의된다.
(3)
Rep=wsdv
여기서 v는 유체의 동점성계수이다. 이러한 입자 레이놀즈수의 범위에 따라 Fig. 1(b)에 도시한 바와 같이 입자 주위의 흐름 특성을 세 영역으로 구분할 수 있다: 층류 영역(Rep < 1); 천이 영역(1 < Rep < 1 × 103); 난류 영역(1 × 103 < Rep < 3 × 105).
층류 영역에서는 점성이 크고 낙하속도가 작아서 입자 주변에 층류가 발생하며 층류경계층이 구형 입자를 감싸고 발달하여 마찰항력(skin drag)이 지배적으로 작용하는 경우이다. 이 경우, Stokes (1851)는 입자 주위의 흐름 해석에서 관성력을 무시하고 점성력만을 고려해서 항력을 구하고 이를 이용하여 항력계수에 대한 식을 다음과 같은 선형식으로 도출하였다.
(4)
CD=24Rep
Eq. (4)를 Eq. (2)에 대입하면 층류 영역에 대한 Stokes 침강속도식을 다음과 같이 유도할 수 있다.
(5)
ws=gd218vρsρρ
이러한 Stokes의 식은 Rep < 1인 영역에서 Rep가 증가할수록 항력계수가 급격하게 감소하는 것을 잘 나타내나, Rep > 1인 영역에서 Rep가 커질수록 이론값과 실험 실측치 간의 차이가 크게 발생하는 것으로 보고되고 있다.
천이 영역에서는 층류경계층이 구형 입자 주위에 발달하고 있으나 흐름박리(flow separation)가 발생함에 따라 입자의 전방과 후방의 압력차에 의한 형상항력(form drag)이 발생한다. 이에 따라서 항력은 마찰항력과 형상항력의 합으로 표현되고, 항력계수는 입자 레이놀즈수에 대하여 비선형적으로 변화하게 된다. 난류 영역의 경우, 난류경계층이 구형 입자 주위에 발달하고 있으며 흐름박리는 층류경계층보다 늦게 입자의 후방에서 발생하며 이에 따라 형상항력이 천이 영역보다 작게 나타난다. 이러한 난류 영역에서는 기존 연구에서 실험한 결과를 바탕으로 항력계수가 일정한 값으로 수렴한다고 알려져 있다(Schlichting, 1979).
선행 연구에서 천이 영역에 대한 입자의 침강속도에 관한 해석적인 방법은 아직까지 제안된 바가 없다. 실제 수체에서 입자의 운동은 층류 영역과 천이 영역을 포함하는 범위에서 많이 발생하며 이러한 천이 영역에서의 입자 침강속도를 산정하는 문제를 해결하기 위하여 실험 자료를 활용한 다양한 유사입자의 침강속도 경험식들이 Table 1과 같이 제안되었다(Rubey, 1933; Cheng, 1997; Brown and Lawler, 2003; Zhiyao et al., 2008).
Table 1
Empirical Equation of Settling Velocity of Spherical and Sediment Particle
Authors Equation form Material Calibration coefficients d (μm) s.g. Rep
Stokes (1851) ws=118Δgd2v Spherical particles - - - < 1.00
Rubey (1933) ws=36v2d2+23ρsρρgd6vd Natural sediment particles - 1.90~ 1.60 × 104 2.65, 7.50 -
Cheng (1997) ws=vd[14(AB)2/n+(43d*3B)1/n12(AB)1/n]n Natural sediment particles A = 32.0
B = 1.0
n = 1.5
1.00~ 1.00 × 104 2.00~7.50 5.70 × 10-7~ 1.04 × 104
Brown and Lawler (2003) Spherical particles A = 21.4
B = 0.36
n = 2.0
- - 1.00 × 10-3~ 2.00 × 105
Zhiyao et al. (2008) ws=vdd*3((3A4)2/n+(3B4d*3)1/n)n/2 Natural sediment particles A = 32.2
B = 1.17
n = 1.75
1.00~ 1.00 × 104 2.00~7.50 5.70 × 10-7~ 1.04 × 104
Table 1에서 Rubey (1933) 식의 경우, 작은 유사입자들은 Stokes의 법칙을 따르나 크기가 큰 유사 입자들은 Stokes의 법칙을 따르지 않는다는 것을 확인하였으며 천이 영역에서 마찰항력과 형상항력을 모두 고려하여 항력계수를 Eq. (6)과 같이 제안하였다. 이 식을 이용하여 최초로 천이 영역을 포함하는 모든 영역에서 적용이 가능한 침강속도에 관한 경험식을 도출하였다.
(6)
CD=24Rep+2
Cheng (1997)은 침강속도와 입자 레이놀즈수간의 점근적 거동(asymptotic behavior)을 기반으로 하여 유사입자의 침강속도 실험결과를 바탕으로 준경험식을 제안하였다. 그는 침강속도를 무차원 입자직경 (d*)을 통해서 쉽게 나타날 수 있도록 하였으며, Cheng (1997)의 연구를 기반으로 구형 또는 유사입자의 침강속도에 관하여 많은 연구자들이 유사한 침강속도식을 제안하고 있다. 무차원 입자직경은 다음과 같이 정의된다(Dietrich, 1982).
(7)
d*=(g((ρsρ)/ρ)v2)1/3d
Cheng (1997)은 항력계수에 관한 식을 다음과 같이 제시하였다.
(8)
CD=[(ARep)1/n+B1/n]n
여기서 A, B, n은 입자의 종류에 따라 결정되는 실험 상수이다.
Brown and Lawler (2003)는 유사 입자 외에도 400여개가 넘는 많은 수의 구형 입자의 자료를 수집하여 침강실험을 분석하였다. 그들은 벽면에 의한 영향을 보정한 결과를 정리하여 지역 최적화기법(local-minimum)을 적용하여 항력계수식을 다음과 같이 제시하였으며 이를 통하여 침강속도 경험식을 Table 1과 같이 제안하였다.
(9)
CD=24Rep(1+0.15Rep0.681)+0.4071+8710Rep
Zhiyao et al. (2008)은 유사입자의 침강속도식을 층류영역부터 난류영역까지 쉽게 산정할 수 있도록 무차원 입자직경을 활용하여 항력계수를 Eq. (10)과 같이 제시하였으며, 자연 유사 입자의 침강속도 실험 결과를 활용하여 시행-착오(trial-and-error)법을 통하여 최적의 계수 값들을 제안하였다.
(10)
CD=[(3A(2d*3/2))2/n+B1/n]n

3. 정지수체 침강 실험

3.1 실험장치

본 연구에서 미세플라스틱 입자의 침강속도 실험은 내부 단면 25 cm × 25 cm, 높이 80 cm의 직사각형 형상의 아크릴 수조에서 수행하였다(Fig. 2). 아크릴 수조에 수체 내부의 용존물질로 인한 영향을 최소화하고 담수환경을 재현하기 위하여 증류수로 채운 후에 입자의 침강속도를 측정하였으며 실험시의 수온은 20~21 °C로 유지하였다. 본 실험 시 측정 수조의 내부 단면을 넓게 함으로써 수조 벽면이 미세플라스틱의 침강에 미치는 영향이 최소화되도록 하였다.
Fig. 2
Experiment Apparatus and Setup: (a) Schematic Diagram of Experimental Tank; (b) Set-up of Measurement Equipment
kosham-2022-22-6-351gf2.jpg
실험 입자는 표면장력에 의한 영향을 최소화 하기 위하여 수표면 1 cm 아래에서 수조 단면 정중앙에 위치시켜 주입하였다. 입자가 평형상태에 도달할 수 있도록 입자 주입 후 15 cm의 충분한 거리가 지난 이후의 영역에서 입자의 최종침강속도(terminal fall velocity)를 측정하였다. 미세플라스틱 입자의 침강 실험 시 측정 정확도를 향상시키고 충분한 자료를 취득하기 위하여 모든 케이스에서 5~15회 반복 측정한 뒤 평균값을 계산하여 입자의 침강속도로 결정하였다.

3.2 실험입자 및 실험조건

본 연구에서 침강 실험은 층류 영역과 천이 영역 모두를 포함할 수 있고 음부력을 갖는 구형 미세플라스틱 입자를 대상으로 수행하였다. 본 연구에서 실험 대상으로 선정한 미세플라스틱의 주요 종류는 기존 연구에서 우리나라의 담수 수계에 상대적으로 높은 비율로 검출되고 있다고 밝힌 PE, PET, POM의 3종류이며(ME, 2018; Choi et al., 2022), Table 2에 나타낸 바와 같이 총 15개의 구형 미세플라스틱 입자에 대한 침강 실험을 수행하였다. Table 2에 요약한 바와 같이, 본 연구에서는 기존 연구들에 비하여 상대적으로 작은 입자 크기를 포함할 수 있도록 실험 입자의 직경 범위는 35 μm~5,000 μm를 가지며 비중 범위는 1.25~1.41로서 물보다 무겁고 유사입자보다 상대적으로 가벼운 입자들에 대하여 침강 실험을 수행하였다. 실험 입자들에 대한 사진은 Fig. 3에 수록하였다.
Table 2
Particles for the Experiments and Measured Settling Velocity
Case Polymer type d (μm) s.g. d* Rep ws (cm/s) CD
Mean Std.d
PE101 PE 35 1.35 1.47 × 10-1 1.12 × 10-2 3.41 × 10-2 0.001 1.38 × 103
PE102 69 1.35 1.13 7.69 × 10-2 1.11 × 10-1 0.011 2.55 × 102
PE103 115.5 1.25 3.78 2.79 × 10-1 2.41 × 10-1 0.020 6.48 × 101
PE104 196 1.35 2.58 × 101 1.44 7.36 × 10-1 0.055 1.66 × 101
PE105 327.5 1.35 1.21 × 102 3.20 9.77 × 10-1 0.049 1.57 × 101
PE106 390 1.35 2.04 × 102 7.01 1.82 0.087 5.39
PE107 550 1.35 5.71 × 102 1.35 × 101 2.45 0.050 4.21
PE108 780 1.35 1.63 × 103 2.94 × 101 3.77 0.062 2.51
PE109 925 1.35 2.72 × 103 3.99 × 101 4.32 0.094 2.27
PT101 PET 50 1.38 4.66 × 10-1 2.35 × 10-2 4.71 × 10-2 0.005 1.12 × 103
PT102 87.5 1.38 2.48 1.04 × 10-1 1.19 × 10-1 0.016 3.07 × 102
PM101 POM 2,000 1.41 3.21 × 104 1.99 × 102 9.97 0.030 1.08
PM102 3,000 1.41 1.08 × 105 4.18 × 102 1.39 × 101 0.032 8.29 × 10-1
PM103 4,000 1.41 2.57 × 105 6.76 × 102 1.69 × 101 0.048 7.50 × 10-1
PM104 5,000 1.41 5.02 × 105 1.02 × 103 2.03 × 101 0.063 6.50 × 10-1
Fig. 3
Photograph of Micro Plastic Particles Used in the Experiment
kosham-2022-22-6-351gf3.jpg
침강 실험 시 미세플라스틱 입자는 입자추적기법의 영상 전 처리과정에서 입자의 구분이 용이하도록 흰색으로 선정하였고 실험 수조 배경은 검은색으로 처리하였다. 또한 입자의 정확한 이미지 취득을 위하여 암실조건에서 수조 양 옆에 할로겐(halogen) 연속광을 설치하여 일정하고 안정된 광량이 상시 공급될 수 있도록 하였다. 영상 이미지 촬영을 위해 Sony사의 Alpha-7 CMOS 카메라를 사용하였으며, 카메라의 취득 가능한 최대 영상 이미지 픽셀 해상도는 3840 × 2160 (4k)이며 시간 해상도는 120 fps로 8비트의 디지털 영상 이미지 취득이 가능하다.

3.3 입자추적방법

본 실험에서는 정지수체내에서 하강하는 플라스틱 입자의 침강속도를 측정하기 위하여 입자영상유속기법을 활용하였다. 이 기법은 속도 벡터의 추출에 이용되는 수체 내부의 입자의 종류가 임의의 검사영역(interrogation area) 내의 입자군인가 아니면 임의의 개별입자를 활용하는 가의 여부에 따라 다시 입자영상유속계(Particle image velocimetry; PIV)와 입자추적유속계(Particle tracking velocimetry; PTV)로 구분할 수 있는데(Raffel et al., 1998), 본 실험에서는 개별 입자 추적에 용이한 PTV 기법을 이용하였다. PTV 기법은 수체 내부에 존재하는 개별입자를 독립적으로 구분하여 인식하고, 이러한 입자의 경로를 추적함으로써 입자의 속도벡터를 구하게 된다. PTV를 활용하여 입자의 속도를 구하는 기본 원리는 다음과 같다(Fig. 4(a)). 어느 한 지점을 통과하는 대상 입자가 작은 시간간격Δt동안 이동한 직선거리와 방향을 추출할 수 있다면 입자의 순간속도를 다음과 같이 계산할 수 있다.
(11)
u=x2x1t2t1
(12)
v=y2y1t2t1
Fig. 4
Schematic Diagram of PTV Measurement: (a) Calculation of Particle Velocity; (b) Basic Principle of PTV
kosham-2022-22-6-351gf4.jpg
PTV 기법의 측정과정은 Fig. 4(b)에 도시한 바와 같이 크게 영상취득과정과 영상분석과정으로 나눌 수 있다. 유체 내부에 대상으로 하는 추적 입자를 주입한 후 조명장비를 흐름에 비추면 대상입자가 빛을 반사한다. 이 반사된 빛을 영상취득장치(카메라)를 이용하여 촬영하여 두 프레임 사이의 시간 간격을 이용하여 입자가 이동한 거리를 영상을 취득한 사이의 시간으로 나누면 유속을 구할 수 있다.
촬영된 영상은 영상촬영기기의 화소 해상도의 크기에 따라 디지털 이미지화된다. 영상에서 취득한 디지털화 된 이미지 자료는 Fig. 5에 도시한 바와 같이 더 정확한 계산 결과를 위하여 배경 제거(background subtraction) 등 이미지 자료를 변환시키는 전처리 과정을 거쳐야 한다. 다음 단계에서는 전처리된 이미지 자료에 교차상관성 분석(cross correlation analysis)을 적용하여 입자의 침강속도를 계산하게 된다.
Fig. 5
Process of PTV Measurement
kosham-2022-22-6-351gf5.jpg

4. 실험결과 분석

4.1 입자의 침강속도

정지수체에서의 미세플라스틱 입자 침강속도 측정 결과는 Table 2에 나타낸 바와 같다. 본 실험에서 대상으로 한 15개 미세플라스틱 입자에 대한 침강속도 측정 값은 0.034~ 20.31 cm/sec의 범위를 나타냈으며, 입자 레이놀즈 수의 범위는 0.012~1,015로서 층류영역에서부터 천이영역까지 모두 포함하는 범위로 나타났다. 본 연구에서는 입자의 직경 크기와 밀도에 따른 침강속도의 변화를 분석하기 위하여, 입자 레이놀즈 수와 더불어 무차원화된 입자 직경d*를 이용하였다.
Fig. 6에 무차원 입경 및 입자 레이놀즈 수에 따른 침강속도 변화를 도시하여 나타냈다. Fig. 6(a)에서 볼 수 있듯이d*가 증가할수록 미세플라스틱 입자의 침강속도가 높게 나타났으며, 이를 통해 입자의 비중이 크고 입자 직경이 커질수록 침강속도가 증가하는 것을 확인할 수 있었다. 나아가서 Fig. 6(a)에 도시한d*에 따른 침강속도 변화는 2개의 영역으로 구분되고 있음을 알 수 있다. 층류 영역에 해당되는 (d*< 10)의 범위에서는 선형관계가 나타나지만, 천이 영역에 해당하는 범위에서는 침강속도와의 관계가 선형관계에서 비선형관계로 변화하는 것으로 나타났다.
Fig. 6
Settling Velocities of All Particles in Dependence of (a) Dimensionless Particle Diameter; (b) Particle Reynolds Number
kosham-2022-22-6-351gf6.jpg
Fig. 6(b)에 도시한 입자 레이놀즈 수에 대한 침강속도의 변화의 경우, 층류 영역과 천이 영역 모두 Repws간에 선형관계를 갖는 것으로 나타났다. 이 그림에서 Fig. 6(a)에 나타난 바와 같은 천이 영역에서d*ws간에 비선형적 거동과는 다른 경향을 보이고 있는 것을 확인할 수 있었다. 이러한 비선형성을 세부적으로 분석하고자 본 실험에서 측정한 침강속도를 이용하여 각 입자에 대한 항력계수를 계산하여 RepCD간에 관계를 Fig. 7에 도시하였다. 각 입자에 대한 항력계수는 Eq. (2)를 이용하여 계산하였고 결과를 Table 2에 수록하였다.
Fig. 7
Drag Coefficient Estimated from the Experimental Data (including Cheng, 1997) and Empirical Equation in Dependence of Particle Reynolds Number
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Fig. 7에 입자 레이놀즈 수에 따른 항력계수의 변화를 도시하여 나타냈다. Fig. 7에는 Stokes의 이론식 및 선행 연구자들의 경험식과 Cheng (1997)의 실험치를 본 연구의 실험치와 함께 도시하였다. Fig. 7에서 나타난 바와 같이 층류 영역에서(Rep < 1) 구형 미세플라스틱의 항력계수 실측치가 Stokes의 이론식에 따라 선형관계를 갖는 것을 더 명확하게 확인할 수 있다. 선행 연구에서 제안된 경험식들 모두 층류영역에서는 선형관계를 나타냈으나 천이영역의 경계에 접근할수록 Stokes 이론식과는 다르게 항력계수의 변화율이 감소하는 비선형관계를 나타내는 것을 확인할 수 있다. Cheng (1997)과 Zhiyao et al. (2008)이 제안한 식의 경우 Stokes의 이론식에 비해 전반적으로 항력계수 값을 좀더 과대 산정하는 것을 확인할 수 있다.
천이영역에서는(1 < Rep < 1 × 103) 점선으로 표시된 Stokes의 선형관계에서 벗어나 특정 상수를 향해 수렴하는 경향을 나타냈다. 선행 연구에서 제안된 경험식들의 경우 수렴하는 값이 각각 다르게 나타났다. 유사 입자 외에도 다양한 구형입자를 사용한 Brown and Lawler (2003) 식의 경우 유사입자를 사용한 식들보다 더 작은 값으로 수렴하는 것으로 나타났으며, 이는 기존 구형입자 침강 실험연구들에서 항력계수가 천이영역과 난류영역의 경계로(Rep = 1 × 103) 접근할수록 CD = 0.45 근처로 수렴하는 경향을 나타내는 것과 유사하게 나타났다. 유사 입자를 이용한 경험식들의 경우 CD = 1.0~2.0 사이의 값으로 수렴하는 경향을 나타냈으며 이는 기존 유사입자 침강 실험연구에서 CD = 1.0~3.0 사이로 수렴하는 것과 유사한 경향을 나타냈다(Dey et al., 2019). 본 연구에서 산정한 구형 미세플라스틱 입자의 항력계수의 경우 Brown and Lawler (2003)와 유사입자를 통해 제안된 식들 사이에 분포하는 것을 확인할 수 있어 기존 연구에서 제안된 식들을 직접 적용하는 것이 적합하지 않은 것을 시사하고 있다.

4.2 침강속도 경험식

선행 연구에서 제안된 침강속도 경험식의 적용성을 검토하기 위하여 Table 1에 제시한 Stokes 이론식과 경험식에 의한 예측치와 측정치를 비교하였다. 비교 결과는 Table 3과 같이 나타났으며 상대 오차는 Eq. (13)을 통해서 계산하였다.
(13)
E=1ni=1n|wprewexp1|×100%
Table 3
Comparison Results of Empirical Settling Velocity and Measured Data
Equation E (%) R2
Stokes (1851) 514 0.85
Rubey (1933) 23.4 0.96
Cheng (1997) 22.2 0.99
Brown and Lawler (2003) 34.8 0.99
Zhiyao et al. (2008) 20.8 0.98
This study (2022) 12.3 0.99
여기서 n은 각각의 실험 수행 수, wexp는 측정된 침강속도 값, wpre는 경험식을 통해 산정한 침강속도 값이다.
비교 결과 Zhiyao et al. (2008)가 제안한 경험식이 상대오차 E = 20.8%, 결정계수 R2 = 0.98로 미세플라스틱의 침강속도를 상대적으로 잘 재현하는 것으로 나타났다. Stokes 식의 경우 층류 영역에서는 침강속도를 잘 재현했지만, 천이 영역에서 발생하는 큰 오차로 인하여 측정값과 가장 큰 차이를 나타냈다. 유사 입자 침강실험을 기반으로 제안된 경험식들의 경우에는 약 20%의 오차를 나타내는 것으로 나타났으나 구형 입자를 대상으로 산정된 Brown and Lawler (2003)이 제안한 경험식의 경우에는 E = 30%의 더 큰 오차를 나타냈는데 이는 다른 경험식들과 비교하여 넓은 스펙트럼을 갖는 밀도 범위와 벽면에 의한 영향을 받는 작은 실린더 관에서 실험한 값들을 보정한 값을 식 개발을 위해 사용하였기 때문으로 판단된다. 이 식은 대부분의 범위에서 상대적으로 침강속도를 과대 산정하는 것으로 나타났으며 특히 천이영역 근처에서 다른 경험식들에 비하여 오차가 크게 나타나는 것을 확인할 수 있었다.
상술한 바와 같이, 유사 입자 침강실험을 기반으로 제안된 경험식 모두 20%가 넘는 큰 상대오차를 나타냈으며, 공학적인 관점에서 대부분이 높은 비중(s.g. > 2)을 대상으로 하는 유사 입자보다 상대적으로 밀도가 작은 미세플라스틱 입자를 대상으로 침강속도 경험식의 보정계수를 새롭게 제안할 필요가 있다. 본 연구에서는 천이영역을 포함하는 Rep < 2 × 105의 범위에서 가장 보편적으로 적용되고 있는 Cheng (1997)의 침강속도 경험식의 보정계수를 산정하기 위해 변수를 입자의 밀도와 입자의 직경으로 하고, 침강속도 실험결과를 바탕으로 회귀분석을 수행하였다. 회귀분석결과 보정 계수 값은 A = 15.7, B = 0.3, n = 2.7으로 계산되었다. 새롭게 미세플라스틱 입자를 대상으로 제시된 보정계수를 활용한 경험식의 상대오차는 E = 12.3%, R2 = 0.99로 나타나 기존에 유사 입자를 대상으로 제안된 경험식들보다 더 높은 예측 정확도를 나타내는 것을 확인할 수 있었다. Fig. 8에 비중 1.35를 갖는 PE 입자들에 대하여 기존 경험식들과 본 연구에서 새로 산정한 보정계수를 활용한 경험식의 결과를 비교하였다. 비교 결과 유사입자로부터 제안된 경험식들(Rubey, 1933; Cheng, 1997; Zhiyao et al., 2008)의 경우 천이 영역에서는 실험치와 잘 일치하였지만 층류 영역에서는 침강속도 값을 다소 과소 산정하는 경향을 나타냈다. 구형 입자를 이용한 Brown and Lawler (2003)의 경우에는 층류 영역과 천이 영역 모두에서 측정값에 비하여 과대 산정하는 결과를 나타냈다. 반면에 본 연구에서 측정한 결과를 바탕으로 산정한 보정계수를 활용한 침강속도 경험식은 층류 영역과 천이영역 모두에서 다른 경험식들과 비교하여 침강속도를 잘 재현해내는 것을 확인할 수 있다.
Fig. 8
Prediction Results of Theoretical and Empirical Settling Velocity in Dependence of Dimensionless Particle Diameter d*, Re-Calculated Example for Particle of s.g. = 1.35 (PE)
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5. 결론 및 향후 연구

본 연구에서는 입자추적기법을 이용하여 담수 정지수체에서 구형 미세플라스틱 입자의 침강속도를 측정하고 측정결과를 바탕으로 기존에 유사 입자를 대상으로 제안된 침강속도 경험식들과 비교 분석하여 적용성을 검증하였다. 미세플라스틱입자의 참강속도 측정 실험은 입자추적기법을 적용하여 층류 영역에 해당하는 작은 미세플라스틱 입자의 경로까지 정확하게 추적하여 침강속도를 측정하였다. 측정 결과를 바탕으로 유사 입자를 대상으로 산정된 기존 경험식들의 정확도를 평가하였으며, 나아가서 회귀분석을 통해 미세 플라스틱 입자에 대한 침강속도 경험식의 보정계수를 제안하였다.
침강속도 측정결과를 무차원화된 입자직경을 통해 분석한 결과 층류 영역에서는 기존 Stokes의 식과 같이 침강속도와 입자 직경간에 뚜렷한 선형관계를 가지는 것으로 나타나고 있으나, 천이 영역에서는 로그형태의 비선형관계로 변화하는 것으로 나타났다. 천이 영역에서의 비선형적 거동은 항력계수와 입자 레이놀즈수의 관계 분석에서도 명확하게 나타났다. 입자 레이놀즈수가 1보다 큰 영역에서 항력계수는 선형적인 감소 거동에서 벗어나 비선형적으로 변화하며, 난류 영역으로 접근할수록 더 이상 감소하지 않고 일정한 값으로 점근하는 경향을 보이는 것으로 밝혀졌다.
실험결과를 바탕으로 유사 입자 기반 침강속도 경험식의 적용성을 분석한 결과 대부분의 유사 입자 연구로부터 제안된 경험식들의 경우 20% 이상의 상대 오차를 나타냈으며, 대부분 천이 영역에서는 비교적 침강속도를 잘 예측하는 것으로 나타났으나 층류영역에서 침강속도 값을 과소 산정하는 경향을 나타내었다. 본 연구에서 유사 입자 보다 가벼운 미세플라스틱 입자에 적용하기 위해서 회귀분석을 통해 도출한 새로운 보정계수를 적용한 경험식의 경우 12.3%의 상대오차를 갖는 것으로 나타나 유사 입자 기반의 경험식들보다 더 높은 예측 정확도를 갖는 것으로 나타났다.
본 연구에서 제안된 보정 계수를 이용한 구형 미세플라스틱입자의 침강속도 경험식은 기존에 사용되어 왔던 유사 입자 기반의 침강속도 경험식보다 구형 미세플라스틱 입자의 침강속도를 층류영역과 천이영역 모두 포함하여 더 정확하게 예측할 수 있을 것으로 기대된다. 그러나 실제 담수 수계 내에서 존재하는 미세플라스틱의 입자 형상의 경우 구형 입자 외에도 비드형, 섬유형, 조각형상 등과 같은 다양한 형상의 미세플라스틱입자가 검출되고 있으므로 향후 다양한 형상의 미세플라스틱입자에 대해서 침강속도를 정확하게 예측할 수 있는 연구가 필요하며, 층류 영역이 아닌 천이영역과 난류 영역에서 단일 입자가 아닌 다수의 입자가 함께 침강할 경우 입자 주변에서 발생하는 흐름이 침강속도에 미치는 영향에 대한 추가적인 연구가 필요할 것으로 사료된다.

감사의 글

본 연구는 환경부의 재원으로 한국환경산업기술원의 미세플라스틱 측정 및 위해성평가 기술개발사업(2021003110003)과 교육부의 재원으로 한국연구재단의 지원(2021R1A6A3A01088484)을 받아 수행되었습니다.

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